Il convento, monastero di clausura dell’ordine certosino di San Bruno, fu soppresso in epoca napoleonica prima, e sabauda poi, ma fu nuovamente abitato dai monaci fino al 1969 quando lo abbandonarono definitivamente.
Nella Certosa sono aperti al pubblico gli ambienti dedicati alla vita eremitica, il chiostro grande lungo i cui bracci sono disposte le 15 celle dei monaci, una delle quali aperta alla visita,  gli ambienti di natura religiosa, la chiesa e le cappelle e quelli dove si svolgeva la vita cenobitica, il refettorio e il capitolo.
Nella sagrestia è esposta la Bibbia atlantica straordinario codice miniato del XII secolo in quattro volumi rientrata nella sede originaria nel 2015 dopo un deposito decennale nel Museo Nazionale di San Matteo di Pisa. La visita alla  parte monumentale si conclude con la foresteria granducale, il chiostro delle foresterie, la quadreria e i lunghi corridoi le cui pareti sono arricchite da raffinate decorazioni ad affresco.
Al piano terra della Certosa Monumentale hanno sede gli ambienti che ospitano l’Archivio storico e la Biblioteca monastica, realizzati nel 1770 nell’ambito dei grandiosi lavori di ampliamento e decorazione del complesso monumentale. L’archivio comprende, oltre a diverse cassette settecentesche contenenti fogli sciolti, un fondo diplomatico costituito da 3307 pergamene databili tra il 999 e il 1796, fonte fondamentale per la storia del territorio pisano. La biblioteca monastica, la cui consistenza conta 2320 esemplari, conserva diversi manoscritti moderni, 5 incunaboli, 65 cinquecentine, 165 edizioni del XVII secolo ed oltre 1200 edizioni databili al Settecento e ai primi decenni dell’Ottocento; è quanto rimane oggi dell’originaria dotazione della biblioteca, la cui entità prima della dismissione del monastero decretata nel 1972 dal Capitolo Generale dell’ordine superava di gran lunga le 10.000 unità tra manoscritti e volumi a stampa. L’archivio e la biblioteca, il cui fondo librario è stato recentemente catalogato in SBN e reso disponibile sul Servizio Bibliotecario Nazionale, aprono agli studiosi previa autorizzazione (inoltrando domanda all’indirizzo drm-tos.certosadicalci@cultura.gov.it) e al pubblico in occasione di eventi e visite guidate straordinarie.
La Certosa ospita il Museo di Storia naturale dell’Università di Pisa  allestito principalmente nei locali di servizio del monastero: il grandioso granaio, lungo circa 100 metri, il frantoio, le lavanderie, i cortili di servizio per le attività agricole.

La Chiesa è stata interamente riaperta al pubblico dopo i lavori di restauro e si possono nuovamente ammirare il Coro dei Padri, l’Altare maggiore e i due angeli in marmo.

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Visita virtuale
Un sistema per l’accesso virtuale ed interattivo al complesso della Certosa è stato realizzato dal progetto “ARTESALVA” (Scuola Normale Superiore e CNR-ISTI)

Il fascino della Certosa ripresa per la prima volta da un drone: Il VIDEO